氨是重要的氮肥來源,同時也是清潔燃料。目前制氨的哈伯法因高能耗、高碳排放等缺陷不利于“雙碳”目标的實現。電催化硝酸鹽還原制氨具有條件溫和、易于規模化、與可再生能源發電技術相兼容、可直接利用工農業廢水為原料等優勢,被認為是最有望替代哈伯法的綠色制氨技術。但是硝酸鹽還原為氨的是一個複雜的8電子轉移過程,設計高活性和高選擇性的催化劑是實現高效電催化硝酸鹽制氨的關鍵。
近日,伟德网站是多少程洪飛研究員課題組合成了具備核殼異質結構的Ni/Ni(OH)2催化劑,實現了安培級電流密度的制氨。相關研究成果以“Synergistic Effect of Ni/Ni(OH)2 Core-Shell Catalyst Boosts Tandem Nitrate Reduction for Ampere-Level Ammonia Production”為題發表于《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)。
程洪飛研究員團隊合成的這種催化劑由Ni納米顆粒内核和Ni(OH)2納米片外殼構成,在電催化還原硝酸鹽制氨的過程中,氨的法拉第效率高達98.5%,并且在安培級的電流密度下展現出超過100h的穩定性,優于目前報道的催化劑。原位拉曼光譜表明Ni核和Ni(OH)2外殼可以根據不同的催化電位相互轉化從而調整二者比例至最佳催化狀态,理論計算證明Ni和Ni(OH)2的協同作用是實現高效還原硝酸鹽制氨的關鍵。同時,該團隊使用Ni/Ni(OH)2作為雙功能催化劑耦合了硝酸鹽還原和甲醇氧化,實現了50h的氨和甲酸鹽的連續産出。
程洪飛研究員,馬吉偉教授,昆明理工大學的于曉華副教授為該論文的共同通訊作者,課題組博士生石新躍為該論文的第一作者。該研究工作得到國家自然科學基金項目的支持。
論文鍊接:https://doi.org/10.1002/anie.202406750